Родился 28 апреля 1899 года в Поневеже (Паневежис, Литва). Учился в хедере, в 1911 г. поступил в реальное училище.
В 1915-м при высылке евреев из Прибалтики попал в Пензу, где продолжал занятия в училище и играл в любительской театральной студии.
В 1920 году поступил в Свердловский (Екатеринбургский) горный институт, в 1921-м перевелся в Московский горный институт, в том же году был принят в студию Государственного еврейского камерного театра (с 1925 ГОСЕТ) и спустя три месяца зачислен в труппу.
С 1921 года - актер студии Государственного еврейского Камерного театра (позже - ГОСЕТ). Вместе с С.Михоэлсом участвовал в первой постановке театра в Москве - «Вечер Шолом-Алейхема». В 1922 г. сыграл главную роль Бобэ-Яхнэ (Бабы-Яги) в «Колдунье» А.Гольдфадена.
С 1948 года - художественный руководитель ГОСЕТа, вел преподавательскую работу в театральном училище при Московском еврейском театре (с 1935 года).
В течение почти всей сценической деятельности был партнером С.М.Михоэлса.
Народный артист РСФСР (1939).
Лауреат Сталинской премии (1946).
Награжден орденом Трудового Красного Знамени и медалями.
В декабре 1948 года находившегося в больнице Зускина арестовали по делу Еврейского антифашистского комитета (ЕАК). Почти четыре года продолжалось «хождение по мукам» Вениамина Зускина на Лубянке: 18 июля 1952 года приговорен Военной коллегией Верховного суда к высшей мере наказания "за участие в "Еврейском антифашистском комитете".
Расстрелян 12 августа 1952 года.
В своем последнем слове он сказал: «Как я могу позволить сделать что-нибудь против той страны, которая сделала меня человеком! Кем я был, сын портного, которому отец мечтал дать образование и который имеет звание народного артиста РСФСР».
Его реабилитировали в ноябре 1955 года..
театральные работы
Шут ("Король Лир" Шекспира, 1935)
Бойтре ("Разбойник Бойтре" М.Кульбака, 1936)
Гоцмах ("Блуждающие звезды" Ш.Алейхема, 1940)
Бадхен ("Фрейлехс" З.Шнеера, 1945)
роли в кино
1947 Свет над Россией :: часовщик
1945 Непокорённые :: Старый доктор Арон Давидович
1940 Салават Юлаев :: Ахтамьян
1936 Искатели счастья :: Пиня Копман :: главная роль
1935 Граница :: Арье, конторщик
1930 Человек из местечка :: Давид Горелик :: главная роль
